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中科院物理研究所等:雙層-雙層轉角石墨烯中關聯絕緣態研究獲進展

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2020年5月12日 -
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石墨烯聯盟
由於其較高的載流子遷移率和狄拉克電子能帶結構，石墨烯被視為理想的二維電子氣輸運研究載體。 當兩層石墨烯按照小角度堆疊時，碳原子疏密排列形成摩爾超晶格結構，導致較強的周期性層間耦合。 2011年，德克薩斯大學奧斯汀分校的Allan H.
MacDonald團隊利用連續模型預測，當轉角為「魔角」（約1.1°）時，周期性層間耦合會使得該體系中出現「平」的能帶結構。 Hubbard模型下，電子平帶帶來不可忽略的庫倫相互作用，會導致莫特金屬—絕緣體相變。 2018年，麻省理工學院的Pablo
Jarrilo-Herrero團隊首次在實驗上觀測到魔角石墨烯（「1+1」）中平帶半填充時的電子關聯絕緣態以及由關聯絕緣態摻雜誘導的非常規超導現象。 這種關聯絕緣態和超導相共存的特徵非常類似於銅基高溫超導，有望作為一個新的平台去研究電子強關聯和高溫超導機理。 轉角低維材料體系迅速吸引了大量理論和實驗工作者的關注，一個新研究領域——轉角電子學，應運而生。 尋找其他的轉角強關聯體系、增加新的電子態調控自由度，成為該領域的前沿問題之一。 
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件實驗室N07課題組博士沈成和研究員張廣宇等從AB堆垛的雙層石墨烯出發，研究了雙層-雙層石墨烯（「2+2」）魔角體系。 考慮到單個AB堆垛的雙層石墨烯會在垂直原子平面的位移電場作用下在零能量費米麵處打開能隙，形成「墨西哥帽」式的能帶結構，他們提出，由AB堆垛的雙層石墨烯構築的轉角雙層-雙層石墨烯體系，同樣存在電子平帶且平帶結構可以受到位移電場的調控。 
利用轉移堆疊技術，他們製備出許多轉角在1.06°-1.33°區間的樣品，通過頂柵和底柵來獨立調控載流子濃度和垂直電場強度，利用電輸運測量的手段系統性地研究了該體系中的電子強關聯效應。 如圖1所示，他們發現轉角雙層-雙層石墨烯體系中的確會在第一支導帶半填充時發生金屬—絕緣體相變，證實該體系中平帶帶來的強關聯效應，相關實驗結果與緊束縛模型的能帶計算結果吻合。 此外，他們還驗證了位移電場對半填充關聯絕緣態的調控作用。 在有限的位移電場(0.2V/nm<|D|/ε0<0.6
V/nm)下，關聯絕緣態經歷由出現到增強並最終消失的非單調性變化。 位移電場下關聯絕緣態的響應，來源於位移電場對平帶帶寬和平帶兩側單粒子能隙大小的調控。 這些結果表明，在「2+2」的魔角石墨烯中，位移電場可以作為除載流子濃度和轉角角度之外調控電子關聯強度的又一個自由度。 
電子強關聯作用往往會引發電子的對稱性破缺。 例如，絕大部分模特絕緣體會呈現出電子自旋的反鐵磁排列。 在「2+2」的魔角石墨烯中，他們通過施加平行磁場觀測半填充關聯絕緣態的響應，來探測電子平帶半填充時的自旋基態。 如圖2所示，平行磁場下塞曼效應誘導和增強半填充關聯絕緣態的結果，支持該體系平帶半填充時電子自旋極化的觀點。 這些結果為實驗和理論上研究鐵磁莫特絕緣體和鐵磁超導提供了可能。 
「2+2」的魔角石墨烯作為一個新的量子材料，展現了多自由度調控的電子強關聯效應。 該體系下的許多重要問題，如關聯絕緣態的起源、超導態和陳絕緣體的存在等，仍尚待進一步研究。 「2+2」的魔角石墨烯正在成為國際上多個理論和實驗團隊的重點研究對象，有望揭示更加豐富的電子關聯和拓撲量子物態。 
該研究工作獲得瑞士洛桑聯邦理工學院博士吳泉生、教授Oleg V. Yazyev，日本國立材料科學研究所研究員Kenji Watanabe、Takashi
Taniguchi和T03課題組研究員孟子楊等人的密切合作和幫助，以及科技部（2016YFA0300904，2016YFA0300502）、國家自然科學基金委（11834017，61888102，11574359）、中科院（XDB30000000，QYZDB-SSW-SLH004，XDB28000000）等有關項目的支持。 相關成果發表在近期的《自然-物理》（Nature Physics 16,
520-525 (2020)）上。 
圖1. 轉角雙層-雙層石墨烯中的半填充關聯絕緣態
a, 轉角雙層-雙層石墨烯摩爾超晶格和器件結構示意圖；
b, 能帶示意圖；c, 緊束縛模型的能帶計算結果；
d, 雙柵調控下的電阻行為；
e, 低溫下平帶半填充時的變溫絕緣體行為；
f, 變溫擬合的半填充關聯絕緣態能隙隨垂直電場的響應。 
圖2. 平行磁場下半填充關聯絕緣態的增強效應 a, b, B||=0T和B||=9T時雙柵調控下的電阻響應；c, 平行磁場對半填充關聯絕緣態的誘導和增強；d, 半填充絕緣態能隙和平行磁場的關係。 
來源：材料分析與應用

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石墨烯聯盟

由於其較高的載流子遷移率和狄拉克電子能帶結構，石墨烯被視為理想的二維電子氣輸運研究載體。當兩層石墨烯按照小角度堆疊時，碳原子疏密排列形成摩爾超晶格結構，導致較強的周期性層間耦合。2011年，德克薩斯大學奧斯汀分校的Allan H.

MacDonald團隊利用連續模型預測，當轉角為「魔角」（約1.1°）時，周期性層間耦合會使得該體系中出現「平」的能帶結構。Hubbard模型下，電子平帶帶來不可忽略的庫倫相互作用，會導致莫特金屬—絕緣體相變。2018年，麻省理工學院的Pablo

Jarrilo-Herrero團隊首次在實驗上觀測到魔角石墨烯（「1+1」）中平帶半填充時的電子關聯絕緣態以及由關聯絕緣態摻雜誘導的非常規超導現象。這種關聯絕緣態和超導相共存的特徵非常類似於銅基高溫超導，有望作為一個新的平台去研究電子強關聯和高溫超導機理。轉角低維材料體系迅速吸引了大量理論和實驗工作者的關注，一個新研究領域——轉角電子學，應運而生。尋找其他的轉角強關聯體系、增加新的電子態調控自由度，成為該領域的前沿問題之一。

近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件實驗室N07課題組博士沈成和研究員張廣宇等從AB堆垛的雙層石墨烯出發，研究了雙層-雙層石墨烯（「2+2」）魔角體系。考慮到單個AB堆垛的雙層石墨烯會在垂直原子平面的位移電場作用下在零能量費米麵處打開能隙，形成「墨西哥帽」式的能帶結構，他們提出，由AB堆垛的雙層石墨烯構築的轉角雙層-雙層石墨烯體系，同樣存在電子平帶且平帶結構可以受到位移電場的調控。

利用轉移堆疊技術，他們製備出許多轉角在1.06°-1.33°區間的樣品，通過頂柵和底柵來獨立調控載流子濃度和垂直電場強度，利用電輸運測量的手段系統性地研究了該體系中的電子強關聯效應。如圖1所示，他們發現轉角雙層-雙層石墨烯體系中的確會在第一支導帶半填充時發生金屬—絕緣體相變，證實該體系中平帶帶來的強關聯效應，相關實驗結果與緊束縛模型的能帶計算結果吻合。此外，他們還驗證了位移電場對半填充關聯絕緣態的調控作用。在有限的位移電場(0.2V/nm<|D|/ε0<0.6

V/nm)下，關聯絕緣態經歷由出現到增強並最終消失的非單調性變化。位移電場下關聯絕緣態的響應，來源於位移電場對平帶帶寬和平帶兩側單粒子能隙大小的調控。這些結果表明，在「2+2」的魔角石墨烯中，位移電場可以作為除載流子濃度和轉角角度之外調控電子關聯強度的又一個自由度。

電子強關聯作用往往會引發電子的對稱性破缺。例如，絕大部分模特絕緣體會呈現出電子自旋的反鐵磁排列。在「2+2」的魔角石墨烯中，他們通過施加平行磁場觀測半填充關聯絕緣態的響應，來探測電子平帶半填充時的自旋基態。如圖2所示，平行磁場下塞曼效應誘導和增強半填充關聯絕緣態的結果，支持該體系平帶半填充時電子自旋極化的觀點。這些結果為實驗和理論上研究鐵磁莫特絕緣體和鐵磁超導提供了可能。

「2+2」的魔角石墨烯作為一個新的量子材料，展現了多自由度調控的電子強關聯效應。該體系下的許多重要問題，如關聯絕緣態的起源、超導態和陳絕緣體的存在等，仍尚待進一步研究。「2+2」的魔角石墨烯正在成為國際上多個理論和實驗團隊的重點研究對象，有望揭示更加豐富的電子關聯和拓撲量子物態。

該研究工作獲得瑞士洛桑聯邦理工學院博士吳泉生、教授Oleg V. Yazyev，日本國立材料科學研究所研究員Kenji Watanabe、Takashi

Taniguchi和T03課題組研究員孟子楊等人的密切合作和幫助，以及科技部（2016YFA0300904，2016YFA0300502）、國家自然科學基金委（11834017，61888102，11574359）、中科院（XDB30000000，QYZDB-SSW-SLH004，XDB28000000）等有關項目的支持。相關成果發表在近期的《自然-物理》（Nature Physics 16,

520-525 (2020)）上。

圖1. 轉角雙層-雙層石墨烯中的半填充關聯絕緣態

a, 轉角雙層-雙層石墨烯摩爾超晶格和器件結構示意圖；

b, 能帶示意圖；c, 緊束縛模型的能帶計算結果；

d, 雙柵調控下的電阻行為；

e, 低溫下平帶半填充時的變溫絕緣體行為；

f, 變溫擬合的半填充關聯絕緣態能隙隨垂直電場的響應。

圖2. 平行磁場下半填充關聯絕緣態的增強效應 a, b, B||=0T和B||=9T時雙柵調控下的電阻響應；c, 平行磁場對半填充關聯絕緣態的誘導和增強；d, 半填充絕緣態能隙和平行磁場的關係。

來源：材料分析與應用