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上海交大金放鳴研究團隊：自然啟迪的CO2水熱還原產長鏈烷烴

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2022年1月28日 -
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近日，上海交通大學環境科學與工程學院教授金放鳴研究團隊在全球頂級綜合性學術期刊之一《美國科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）在線發表了題為“Hydrothermal synthesis of long-chain hydrocarbons up to C24 with NaHCO3-assisted stabilizing cobalt”的論文，首次報道了通過模擬地殼高溫高壓水熱環境，利用鐵鈷金屬將碳酸氫鈉還原為長鏈烷烴，並被選為亮點文章作重要評述。 上海交通大學為第一完成和通訊單位，合作單位和作者包括中國科學院化學研究所院士韓布興與廈門大學教授王野。 
石油被稱為“工業的血液”，主要成分是各種長鏈烷烴的混合物，其成油機理有生物成油和非生物成油兩種學說。 生物成因學說較廣為接受，認為石油是古代海洋或湖泊中的生物經過漫長的演化形成，不可再生。 非生物成因學說認為石油是由地殼內本身的碳物種生成，可再生且與生物無關，即在地殼或地幔富含氫氣的堿性水熱流體蛇紋化過程中，碳物種（主要以碳酸氫根形式存在）在礦物催化劑的催化作用下加氫生成各種烴類化合物。 然而，該學說一直缺乏實驗證據，且水熱環境如何促進碳鏈增長亦未知，導致非生物成因學說難於被廣泛接受。 
長鏈烷烴/烯烴的質譜鑒定、豐度分布以及同位素分析
面對這一重大科學問題，金放鳴研究團隊通過模擬地球蛇紋石鐵鈷礦的組成和水熱環境，以一般鐵粉為還原劑，鈷粉為催化劑，在300度和300個大氣壓下，成功地將碳酸氫鈉水熱還原為鏈長達二十四碳的烷烴及烯烴。 
碳酸氫根水熱還原機理路線圖
研究發現，碳酸氫根不僅充當碳源，還促進鈷氧化物的還原，原位生成高活性的鈷納米片催化中心，突破了化工領域鈷遇水即失活這一長期難解決的瓶頸問題。 利用新開發的高溫高壓水熱原位紅外觀察表明，零價鈷的存在促進鐵表面羥基物種的生成，二者的協同作用增強反應中間體一氧化碳的吸附，有利於其進一步氫化偶聯，生成長鏈烷烴。 
該工作為石油的非生物成因學說提供了關鍵的實驗證據和機理闡釋，不僅為證實該學說提供了重要的支撐，還為人類在未來使用人工石油、將石油變為可再生資源提供了可能；同時，長鏈烷烴的水熱合成為原始脂質體細胞的出現提供重要的前驅體分子，推動了生命起源熱液理論的發展，有助於理解地球化學如何向生物化學進化演變；進一步，為新型自然啟迪的人造石油大規模合成提供了新途徑，特別是利用非貴金屬水熱自修複穩定機制來高效催化二氧化碳還原產高附加值多碳化合物，有望推動“雙碳”技術布局，加速地球碳循環。 
該研究得到國家重點研發計劃（2018YFC0309800，2017YFC0506004），國家自然科學基金重點項目（21436007），國家自然科學基金（21978170），上海市自然科學基金（19ZR1424800），上海交通大學“深藍計劃”（SL2020MS022）和青年教師啟動計劃等項目的資助。 
論文鏈接：
https://doi.org/10.1073/pnas.2115059118
上海交通大學環境科學與工程學院金放鳴團隊，長期致力於模擬自然，加速地球碳循環的研究，金放鳴教授是最早研究利用水熱反應資源化處理有機廢物和CO2的學者之一。 當前，全球範圍內已逐漸形成了以“碳中和”為代表的綠色與可持續發展共識，我國也提出了30、60 “碳達峰、碳中和”的目標和願景。 縱觀地球碳循環，日益加劇的能源和氣候問題的本質是化石能源消耗過快（200-300年）與碳資源自然演化緩慢（千百萬年）的矛盾導致的碳循環失衡。 當前主流的節能減排對策著眼於降低有機碳向無機碳的轉化，是解決碳失衡的重要手段，但難以平衡節能減排與經濟發展之間的矛盾。 從長遠觀點看，加快二氧化碳資源化，促進無機碳向有機碳資源轉化，是加快地球碳循環的另一捷徑，可望達成人類快速發展與自然和諧穩定共存的新型碳平衡，從而解決氣候和能源問題、實現人類社會高質量發展。 基於此理念，金放鳴教授團隊堅持獨特的加速地球碳循環原創研究，圍繞模擬化石燃料非生物成因途徑，開展了一系列水熱資源化轉化CO2的前沿探索研究。 
模擬自然，加速地球碳循環的研究策略
經由金屬/金屬氧化物循環的生物質轉化CO2新用技術
早在2005年，金放鳴教授就在日本東北大學開展了水熱還原CO2的前期研究，並得到日本學術振興會基盤研究科研經費多次支持。 2007年，金放鳴教授回國後，繼續在水熱還原CO2方面開展了深入研究，提出了具有負碳效益的生物質水熱還原CO2新思路，並開發出經由金屬/金屬氧化物循環的生物質高效還原CO2產甲酸的新型人工光合作用技術，為突破太陽能直接還原CO2效率低而制約其資源化的工業瓶頸問題建立了新方法，被納米化學之父、加拿大皇家科學院G. Ozin院士認為是一種增強光催化效率的重要方法。 隨後，通過對催化劑的篩選，將金屬水熱轉化CO2產物的甲酸拓展到乙酸、甲醇、甲烷等，極大的拓展了CO2水熱轉化的應用範圍。 另一方面，金放鳴團隊在CO2還原劑方面也進行了深入的研究，開發出除過渡金屬還原劑外的橡膠、塑料、硫化物等廢棄物直接還原CO2產有機物新方法，為CO2的以廢制廢、綠色轉化提供了支撐。 過去十六年來，金放鳴教授在水熱還原CO2領域（CO2 hydrothermal reduction）發表高水平研究論文近40篇，包括PNAS, EES, JACS, ES&T等頂級期刊，並主編CO2轉化英文專著2本為該研究領域的發展做出了重要貢獻。 
來源：上海交大

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近日，上海交通大學環境科學與工程學院教授金放鳴研究團隊在全球頂級綜合性學術期刊之一《美國科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）在線發表了題為“Hydrothermal synthesis of long-chain hydrocarbons up to C24 with NaHCO3-assisted stabilizing cobalt”的論文，首次報道了通過模擬地殼高溫高壓水熱環境，利用鐵鈷金屬將碳酸氫鈉還原為長鏈烷烴，並被選為亮點文章作重要評述。上海交通大學為第一完成和通訊單位，合作單位和作者包括中國科學院化學研究所院士韓布興與廈門大學教授王野。

石油被稱為“工業的血液”，主要成分是各種長鏈烷烴的混合物，其成油機理有生物成油和非生物成油兩種學說。生物成因學說較廣為接受，認為石油是古代海洋或湖泊中的生物經過漫長的演化形成，不可再生。非生物成因學說認為石油是由地殼內本身的碳物種生成，可再生且與生物無關，即在地殼或地幔富含氫氣的堿性水熱流體蛇紋化過程中，碳物種（主要以碳酸氫根形式存在）在礦物催化劑的催化作用下加氫生成各種烴類化合物。然而，該學說一直缺乏實驗證據，且水熱環境如何促進碳鏈增長亦未知，導致非生物成因學說難於被廣泛接受。

長鏈烷烴/烯烴的質譜鑒定、豐度分布以及同位素分析

面對這一重大科學問題，金放鳴研究團隊通過模擬地球蛇紋石鐵鈷礦的組成和水熱環境，以一般鐵粉為還原劑，鈷粉為催化劑，在300度和300個大氣壓下，成功地將碳酸氫鈉水熱還原為鏈長達二十四碳的烷烴及烯烴。

碳酸氫根水熱還原機理路線圖

研究發現，碳酸氫根不僅充當碳源，還促進鈷氧化物的還原，原位生成高活性的鈷納米片催化中心，突破了化工領域鈷遇水即失活這一長期難解決的瓶頸問題。利用新開發的高溫高壓水熱原位紅外觀察表明，零價鈷的存在促進鐵表面羥基物種的生成，二者的協同作用增強反應中間體一氧化碳的吸附，有利於其進一步氫化偶聯，生成長鏈烷烴。

該工作為石油的非生物成因學說提供了關鍵的實驗證據和機理闡釋，不僅為證實該學說提供了重要的支撐，還為人類在未來使用人工石油、將石油變為可再生資源提供了可能；同時，長鏈烷烴的水熱合成為原始脂質體細胞的出現提供重要的前驅體分子，推動了生命起源熱液理論的發展，有助於理解地球化學如何向生物化學進化演變；進一步，為新型自然啟迪的人造石油大規模合成提供了新途徑，特別是利用非貴金屬水熱自修複穩定機制來高效催化二氧化碳還原產高附加值多碳化合物，有望推動“雙碳”技術布局，加速地球碳循環。

該研究得到國家重點研發計劃（2018YFC0309800，2017YFC0506004），國家自然科學基金重點項目（21436007），國家自然科學基金（21978170），上海市自然科學基金（19ZR1424800），上海交通大學“深藍計劃”（SL2020MS022）和青年教師啟動計劃等項目的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1073/pnas.2115059118

上海交通大學環境科學與工程學院金放鳴團隊，長期致力於模擬自然，加速地球碳循環的研究，金放鳴教授是最早研究利用水熱反應資源化處理有機廢物和CO2的學者之一。當前，全球範圍內已逐漸形成了以“碳中和”為代表的綠色與可持續發展共識，我國也提出了30、60 “碳達峰、碳中和”的目標和願景。縱觀地球碳循環，日益加劇的能源和氣候問題的本質是化石能源消耗過快（200-300年）與碳資源自然演化緩慢（千百萬年）的矛盾導致的碳循環失衡。當前主流的節能減排對策著眼於降低有機碳向無機碳的轉化，是解決碳失衡的重要手段，但難以平衡節能減排與經濟發展之間的矛盾。從長遠觀點看，加快二氧化碳資源化，促進無機碳向有機碳資源轉化，是加快地球碳循環的另一捷徑，可望達成人類快速發展與自然和諧穩定共存的新型碳平衡，從而解決氣候和能源問題、實現人類社會高質量發展。基於此理念，金放鳴教授團隊堅持獨特的加速地球碳循環原創研究，圍繞模擬化石燃料非生物成因途徑，開展了一系列水熱資源化轉化CO2的前沿探索研究。

模擬自然，加速地球碳循環的研究策略

經由金屬/金屬氧化物循環的生物質轉化CO2新用技術

早在2005年，金放鳴教授就在日本東北大學開展了水熱還原CO2的前期研究，並得到日本學術振興會基盤研究科研經費多次支持。2007年，金放鳴教授回國後，繼續在水熱還原CO2方面開展了深入研究，提出了具有負碳效益的生物質水熱還原CO2新思路，並開發出經由金屬/金屬氧化物循環的生物質高效還原CO2產甲酸的新型人工光合作用技術，為突破太陽能直接還原CO2效率低而制約其資源化的工業瓶頸問題建立了新方法，被納米化學之父、加拿大皇家科學院G. Ozin院士認為是一種增強光催化效率的重要方法。隨後，通過對催化劑的篩選，將金屬水熱轉化CO2產物的甲酸拓展到乙酸、甲醇、甲烷等，極大的拓展了CO2水熱轉化的應用範圍。另一方面，金放鳴團隊在CO2還原劑方面也進行了深入的研究，開發出除過渡金屬還原劑外的橡膠、塑料、硫化物等廢棄物直接還原CO2產有機物新方法，為CO2的以廢制廢、綠色轉化提供了支撐。過去十六年來，金放鳴教授在水熱還原CO2領域（CO2 hydrothermal reduction）發表高水平研究論文近40篇，包括PNAS, EES, JACS, ES&T等頂級期刊，並主編CO2轉化英文專著2本為該研究領域的發展做出了重要貢獻。

來源：上海交大